1900年、チェンバレンはダブリンを除くアイルランド全土の武装警察である王立アイルランド警察隊（RIC）の監察官に任命されました。この部隊は、ダブリン城を拠点とするアイルランドのイギリス軍の直接の管理下にあった。それは情報収集と秩序の維持に責任があり、政府の「目と耳」と見なされていました。彼は1901年11月1日にイギリス陸軍を正式に辞任しました。彼は、1903年8月のアイルランドへの王室訪問中に、バース騎士団（KCB）の騎士司令官、1911年のビクトリア王立騎士団（KCVO）の騎士司令官、および騎士に任命されました。 1914年4月にセントジョンのベネラブルオーダーでグレイスオブグレイスを受賞し、1915年の新年の栄誉で国王の警察メダルを授与されました。アイルランドの英国からの分離を主張するという共通の目的を持っており、英国はしばしば総称してシンフェインと呼ばれ、1913年にアイルランドのボランティアの結成に至りました。

アイルランドの首席秘書官への報告、オーガスティン・ビレルと次官のマシュー・ネイサン卿、チェンバレンは、ボランティアが暴動を起こし、アイルランドの独立を宣言する準備をしていると警告しました。しかし、1916年4月、ネイサンが彼に陸軍司令官からの手紙を見せたとき、アイルランド南部は、南西海岸への武器の着陸が予想され、イースターの上昇が計画されていると語っていたが、どちらも「噂の根拠があるかどうか疑わしい」と述べた。イースター蜂起は1916年4月24日のイースター月曜日に始まり、6日間続き、オコネルストリートの大部分が砲撃によって破壊されたときにのみ終了しました。1916年の反乱に関する王立委員会（ハーディンゲ委員会）はRICをクリアしましたが蜂起のせいで、チェンバレンは軍の諜報活動に対する継続的な批判を受けて最終的に辞任を余儀なくされました。