Dikt
«English Bards and Scotch Reviewers»
Etter å ha mottatt en skarp gjennomgang av sitt første diktevolum, Hours of Idleness , i 1808, gjengjeldte Byron med det satiriske diktet «English Bards and Scotch Reviewers.» Diktet angrep det litterære samfunnet med vidd og satire, og fikk ham sin første litterære anerkjennelse. Etter å ha fylt 21 år tok Byron plass i House of Lords. Et år senere, med John Hobhouse, la han ut på en storslått tur gjennom Middelhavet og Egeerhavet, og besøkte Portugal, Spania, Malta, Albania, Hellas og Tyrkia.
«Childe Harold’s Pilgrimage»
Det var under hans reise, fylt med inspirasjon, han begynte å skrive «Childe Harold’s Pilgrimage», et dikt av en ung manns refleksjoner om reiser i fremmede land.
Love Affairs & Flere dikter
I juli 1811 kom Byron tilbake til London etter at hans død mor, og til tross for alle hennes svikt, kastet hennes bortgang ham inn i en dyp sorg. Stor ros fra Londons samfunn trakk ham ut av trettheten, i likhet med en rekke kjærlighetsforhold, først med den lidenskapelige og eksentriske Lady Caroline Lamb, som beskrev Byron som «gal, dårlig og farlig å vite», og deretter med Lady Oxford, som oppmuntret Byrons radikalisme. Sommeren 1813 inngikk Byron tilsynelatende et intimt forhold til halvsøsteren Augusta, som nå er gift. Oppstyret og skyldfølelsen han opplevde som et resultat av disse kjærlighetsforholdene ble reflektert i en serie mørke og angrende dikt, «The Giaour,» «The Bride of Abydos» og «The Corsair.»
I september 1814, som forsøkte å unnslippe presset fra hans amorøse forviklinger, foreslo Byron til den utdannede og intellektuelle Anne Isabella Milbanke (også kjent som Annabella Milbanke). De giftet seg i januar 1815, og i desember samme år ble datteren deres, Augusta Ada, bedre kjent som Ada Lovelace, født. I januar smuldret imidlertid den skjebnesvangre fagforeningen, og Annabella forlot Byron blant hans drikking, økte gjeld og rykter om forholdet til halvsøsteren og om hans biseksualitet. Han så aldri sin kone eller datter igjen.
Eksil
I april 1816 forlot Byron England for aldri å komme tilbake. Han reiste til Genève, Sveits, og ble venn med Percy Bysshe Shelley, hans kone Mary og hennes stesøster, Claire Clairmont. Mens han var i Genève, skrev Byron den tredje kanoen til «Childe Harold», som skildret hans reiser fra Belgia opp Rhinen til Sveits. På en tur til Berner Oberland ble Byron inspirert til å skrive det faustiske poetiske dramaet Manfred. På slutten av sommeren reiste Shelleys til England, hvor Claire fødte Byrons datter Allegra i januar 1817.
«Don Juan»
I oktober 1816 begynte Byron og John Hobhouse seilte til Italia. Underveis fortsatte han sine lystige måter med flere kvinner og portretterte disse opplevelsene i sitt største dikt, «Don Juan.» Diktet var en vittig og satirisk forandring fra melankolien til «Childe Harold» og avslørte andre sider av Byrons personlighet. Han fortsatte med å skrive 16 kantoer før sin død og la diktet være uferdig.
Innen 1818 hadde Byrons liv med utroskap eldet ham langt utover hans 30 år. Han møtte da den 19 år gamle Teresa Guiccioli, en gift grevinne. Paret ble umiddelbart tiltrukket av hverandre og bar på et ukonsommert forhold til hun skilte seg fra mannen sin. Byron vant snart beundring av Teresas far, som fikk ham innviet i det hemmelige Carbonari-samfunnet dedikert til å frigjøre Italia fra østerriksk styre. Mellom 1821 og 1822 redigerte Byron samfunnets kortvarige avis, The Liberal.
Last Heroic Adventure
I 1823 godtok en rastløs Byron en invitasjon til å støtte gresk uavhengighet fra Det osmanske riket. Byron brukte 4000 pund av sine egne penger på å ettermontere den greske flåten og tok personlig kommando over en gresk enhet av elitekrigere. Den 15. februar 1824 ble han syk. Legene blødde ham, noe som svekket hans tilstand ytterligere og sannsynlig ga ham en infeksjon.
Død
Byron døde 19. april 1824, 36 år gammel. Han ble dypt sørget i England og ble en helt i Hellas. Kroppen hans ble brakt tilbake til England, men presteskapet nektet å begrave ham ved Westminster Abbey, slik skikken var for personer med stor vekst. I stedet ble han gravlagt i familiehvelvet nær Newstead. I 1969 ble et minnesmerke til Byron endelig plassert på gulvet i Westminster Abbey.