1907 började han arbeta för Lord Carnarvon som anställde honom för att övervaka utgrävningen av adelsgravar i Deir el-Bahri, nära Thebes. Gaston Maspero, chef för den egyptiska antikvitetstjänsten, hade rekommenderat Carter till Carnarvon eftersom han visste att han skulle tillämpa moderna arkeologiska metoder och system för inspelning.

År 1914 fick Lord Carnarvon medgivandet att gräva i Kungarnas dal. Carter anställdes återigen för att leda arbetet. Han genomförde en systematisk sökning efter eventuella gravar som missats av tidigare expeditioner, särskilt faraon Tutankhamun. Men utgrävningar avbröts snart av första världskriget, och Carter tillbringade krigsåren för att arbeta för den brittiska regeringen som diplomatisk kurir och översättare. Han återupptog entusiastiskt sin utgrävning arbetet mot slutet av 1917.

År 1922 hade Lord Carnarvon blivit missnöjd med bristen på resultat efter flera år med att hitta lite. Efter att ha övervägt att dra tillbaka sin finansiering gick Carnarvon överens om, efter en diskussion med Carter, att han skulle finansiera ytterligare en säsong av arbete i Kungarnas dal.

Carter återvände till Kungadalen och undersökte en linje av hyddor som han hade övergivit några säsonger tidigare. Besättningen rensade hyddorna och stenavfallet under. Den 4 november 1922 snubblade deras unga vattenpojke av misstag på en sten som visade sig vara toppen av en trappsteg som klipptes i berggrunden. Carter lät gräva stegen delvis tills toppen av en lera-putsad dörröppning hittades. Dörröppningen stämplades med otydliga cartouches (ovala tätningar med hieroglyfisk skrift). Carter beordrade att trappan skulle fyllas på igen och skickade ett telegram till Carnarvon, som anlände från England två och en halv vecka senare den 23 november tillsammans med sin dotter Lady Evelyn Herbert.

Den 24 november 1922 rensades trappans fullständiga utsträckning och en tätning innehållande Tutankhamons cartouche hittades på ytterdörren. Den här dörren togs bort och den spillda korridoren bakom rensades och avslöjade dörren till själva graven. Den 26 november Carter , med Carnarvon, Lady Evelyn och assistenten Arthur Callender närvarande, gjorde ett ”litet brott i det övre vänstra hörnet” av dörröppningen med hjälp av en mejsel som hans mormor hade gett honom för hans 17-årsdag. Han kunde kika in vid ljuset och se att många av guld- och ibenholtsskatterna fortfarande var på plats. Han visste ännu inte om det var ”en grav eller bara en gammal cache”, men han såg en lovande förseglad dörröppning mellan två vaktmästare Carnarvon frågade, ”Ser du något?” Carter repl alla med de berömda orden: ”Ja, underbara saker!” Carter hade faktiskt upptäckt Tutankhamuns grav (därefter betecknad KV62). Graven säkrades sedan för att komma in i närvaro av en tjänsteman från det egyptiska departementet för antikviteter nästa dag. Men den natten gjorde Carter, Carnarvon, Lady Evelyn och Callender uppenbarligen ett obehörigt besök och blev de första människorna i modern tid att komma in i graven. Vissa källor tyder på att gruppen också gick in i den inre gravkammaren. I det här kontot hittades ett litet hål i kammarens ”förseglade dörröppning och Carter, Carnarvon och Lady Evelyn kröp igenom.

Nästa morgon, den 27 november, såg en inspektion av graven i närvaro av en egyptisk tjänsteman. Callender riggade upp elektrisk belysning och belyste ett stort antal objekt, inklusive förgyllda soffor, kistor, troner och helgedomar. De såg också bevis på ytterligare två kammare, inklusive den förseglade dörröppningen till den inre gravkammaren, bevakad av två livsstilsstatyer av Tutankhamun. Trots bevis på inbrott i antiken var graven praktiskt taget intakt och skulle i slutändan befinna sig att innehålla över 5000 föremål.

Den 29 november var graven officiellt öppnade i närvaro av ett antal inbjudna dignitärer och egyptiska tjänstemän.

Genom att inse storleken och omfattningen av uppgiften framåt sökte Carter hjälp från Albert Lythg oe från Metropolitan Museums utgrävningsteam, som arbetar i närheten, som lätt gick med på att låna ut ett antal av hans personal, inklusive Arthur Mace och den arkeologiska fotografen Harry Burton, medan den egyptiska regeringen lånade analytisk kemist Alfred Lucas. De närmaste månaderna ägdes åt att katalogisera och bevara innehållet i förkammaren under den ”ofta stressande” tillsynen av Pierre Lacau, generaldirektör för Avdelningen för antikviteter i Egypten. Den 16 februari 1923 öppnade Carter den förseglade dörröppningen och bekräftade att den ledde till en gravkammare som innehöll sarkofagen från Tutankhamun.Graven ansågs vara den bäst bevarade och mest intakta faraoniska grav som någonsin hittats i Kungarnas dal, och upptäckten täcktes ivrigt av världens press. Men till mycket irritation för andra tidningar sålde Lord Carnarvon exklusiva rapporteringsrättigheter. till The Times. Endast HV Morton från detta papper tilläts på scenen, och hans livfulla beskrivningar hjälpte till att skapa Carters rykte hos den brittiska allmänheten.

Mot slutet av februari 1923, en klyfta mellan Lord Carnarvon och Carter, troligen orsakade av en oenighet om hur man skulle hantera de övervakande egyptiska myndigheterna, stoppade tillfälligt utgrävningen. Arbetet återupptogs i början av mars efter att Lord Carnarvon bad Carter om ursäkt. Senare samma månad fick Lord Carnarvon blodförgiftning medan han stannade i Luxor nära gravplatsen. Han dog i Kairo den 5 april 1923. Lady Carnarvon behöll sin avlidne mans koncession i Kungarnas dal, så att Carter kunde fortsätta sitt arbete.

Carters noggranna bedömning och katalogisering av tusentals föremål i graven tog nästan tio år, de flesta flyttades till Egyptiska museet i Kairo. Det fanns flera avbrott i arbetet, inklusive ett som varade nästan ett år 1924–25, orsakat av en tvist om vad Carter såg som överdriven kontroll över utgrävningen av den egyptiska antikvitetstjänsten. De egyptiska myndigheterna kom så småningom överens om att Carter skulle slutföra gravens godkännande. Detta fortsatte fram till 1929, med något slutligt arbete som pågick fram till februari 1932.

Trots betydelsen av hans arkeologiska fynd fick Carter ingen ära från Den brittiska regeringen, men 1926 mottog han Nile-ordningen, tredje klass, från kung Fuad I i Egypten. Han tilldelades också en hedersgrad av doktorsexamen vid Yale University och hedersmedlemskap i Real Academia de la Historia av Madrid, Spanien.

Carter skrev ett antal böcker om egyptologi under sin karriär, inklusive Five Years ”Exploration at Thebes, samskriven med Lord Carnarvon 1912, som beskriver deras tidiga utgrävningar och en tre- volym populär berättelse om upptäckten och utgrävningen av Tutankhamuns grav. Han levererade också en serie illustrerade föreläsningar om utgrävningen, inklusive en 1924-rundtur i Storbritannien, Frankrike, Spanien och USA. De i New York City och andra amerikanska städer deltog av en stor och entusiastisk publik som gnistade amerikanska Egyptomania.