907 begann er mit der Arbeit für Lord Carnarvon, der ihn beauftragte, die Ausgrabung von Adelsgräbern in Deir el-Bahri bei Theben zu überwachen. Gaston Maspero, Leiter des ägyptischen Antiquitätenservice, hatte Carnarvon Carter empfohlen, wie er ihn kannte würde moderne archäologische Methoden und Aufzeichnungssysteme anwenden.

1914 erhielt Lord Carnarvon die Konzession, im Tal der Könige zu graben. Carter wurde erneut als Leiter der Arbeiten eingesetzt. Er führte eine systematische Suche nach Gräbern durch, die bei früheren Expeditionen übersehen wurden. insbesondere die des Pharaos Tutanchamun. Die Ausgrabungen wurden jedoch bald durch den Ersten Weltkrieg unterbrochen. Carter verbrachte die Kriegsjahre damit, für die britische Regierung als diplomatischer Kurier und Übersetzer zu arbeiten. Er nahm seine Ausgrabungen mit Begeisterung wieder auf gegen Ende des Jahres 1917.

Bis 1922 war Lord Carnarvon mit dem Mangel an Ergebnissen unzufrieden, nachdem er mehrere Jahre lang wenig gefunden hatte. Nachdem Carnarvon überlegt hatte, seine Finanzierung zurückzuziehen, stimmte er nach einem Gespräch mit Carter zu, dass er eine weitere Arbeitssaison im Tal der Könige finanzieren würde.

Carter kehrte ins Tal der Könige zurück und untersuchte eine Linie von Hütten, die er einige Saisons zuvor verlassen hatte. Die Besatzung räumte die Hütten und Felsreste darunter. Am 4. November 1922 stolperte ihr junger Wasserjunge versehentlich über einen Stein, der sich als die Spitze einer in das Grundgestein eingeschnittenen Treppe herausstellte. Carter ließ die Stufen teilweise ausheben, bis die Oberseite einer mit Schlamm verputzten Tür gefunden wurde. Die Tür war mit undeutlichen Kartuschen (ovale Siegel mit Hieroglyphenschrift) versehen. Carter befahl, die Treppe wieder aufzufüllen, und schickte ein Telegramm an Carnarvon, der am 23. November zweieinhalb Wochen später in Begleitung seiner Tochter Lady Evelyn Herbert aus England ankam.

Am 24. November 1922 wurde die gesamte Ausdehnung der Treppe geräumt und ein Siegel mit der Kartusche des Tutanchamun an der Außentür gefunden. Diese Tür wurde entfernt und der mit Trümmern gefüllte Korridor dahinter geräumt, wodurch die Tür des Grabes selbst freigelegt wurde. Am 26. November Carter Mit Carnarvon machten Lady Evelyn und der anwesende Assistent Arthur Callender mit einem Meißel, den ihm seine Großmutter zum 17. Geburtstag geschenkt hatte, einen „winzigen Durchbruch in der oberen linken Ecke“ der Tür. Er konnte hineinschauen im Licht einer Kerze und sehen, dass viele der Gold- und Ebenholzschätze noch vorhanden waren. Er wusste noch nicht, ob es „ein Grab oder nur ein alter Cache“ war, aber er sah eine vielversprechende versiegelte Tür zwischen zwei Wachposten Statuen. Carnarvon fragte: „Können Sie etwas sehen?“ Carter antwortete ied mit den berühmten Worten: „Ja, wundervolle Dinge!“ Carter hatte tatsächlich Tutanchamuns Grab entdeckt (später als KV62 bezeichnet). Das Grab wurde dann gesichert, um am nächsten Tag in Anwesenheit eines Beamten der ägyptischen Abteilung für Altertümer betreten zu werden. In dieser Nacht machten Carter, Carnarvon, Lady Evelyn und Callender offenbar einen unbefugten Besuch und wurden die ersten Menschen in der Neuzeit, die das Grab betraten. Einige Quellen legen nahe, dass die Gruppe auch die innere Grabkammer betrat. In diesem Bericht wurde ein kleines Loch in der versiegelten Tür der Kammer gefunden, und Carter, Carnarvon und Lady Evelyn krochen durch.

Am nächsten Morgen, dem 27. November, wurde das Grab in Gegenwart von inspiziert Ein ägyptischer Beamter. Callender baute eine elektrische Beleuchtung auf und beleuchtete eine große Menge von Gegenständen, darunter vergoldete Sofas, Truhen, Throne und Schreine. Sie sahen auch Hinweise auf zwei weitere Kammern, einschließlich der versiegelten Tür zur inneren Grabkammer, die von zwei bewacht wurde lebensgroße Statuen von Tutanchamun. Trotz der Hinweise auf Einbrüche in der Antike war das Grab praktisch intakt und enthielt letztendlich mehr als 5.000 Gegenstände.

Am 29. November war das Grab offiziell eröffnet in Anwesenheit einer Reihe von eingeladenen Würdenträgern und ägyptischen Beamten.

Carter erkannte die Größe und den Umfang der bevorstehenden Aufgabe und bat Albert Lythg um Hilfe oe des in der Nähe tätigen Ausgrabungsteams des Metropolitan Museum, das bereitwillig bereit war, eine Reihe seiner Mitarbeiter, darunter Arthur Mace und den archäologischen Fotografen Harry Burton, zu leihen, während die ägyptische Regierung den analytischen Chemiker Alfred Lucas auslieh. Die nächsten Monate wurden unter der „oft stressigen“ Aufsicht von Pierre Lacau, Generaldirektor der Abteilung für Altertümer Ägyptens, mit der Katalogisierung und Aufbewahrung des Inhalts des Vorraums verbracht. Am 16. Februar 1923 öffnete Carter die versiegelte Tür und bestätigte, dass sie zu einer Grabkammer führte, in der sich der Sarkophag von Tutanchamun befand.Das Grab galt als das am besten erhaltene und intakteste pharaonische Grab, das jemals im Tal der Könige gefunden wurde, und die Entdeckung wurde von der Weltpresse eifrig berichtet. Zum Ärger anderer Zeitungen verkaufte Lord Carnarvon jedoch exklusive Berichterstattungsrechte Nur HV Morton dieses Papiers durfte die Szene betreten, und seine lebhaften Beschreibungen trugen dazu bei, Carters Ruf bei der britischen Öffentlichkeit zu etablieren.

Gegen Ende Februar 1923 kam es zu einer Kluft zwischen Lord Carnarvon und Carter, wahrscheinlich aufgrund von Meinungsverschiedenheiten über die Verwaltung der ägyptischen Aufsichtsbehörden, stellten die Ausgrabung vorübergehend ein. Die Arbeiten wurden Anfang März wieder aufgenommen, nachdem sich Lord Carnarvon bei Carter entschuldigt hatte. Später in diesem Monat erkrankte Lord Carnarvon an einer Blutvergiftung, als er sich in Luxor in der Nähe der Grabstätte aufhielt. Er starb am 5. April 1923 in Kairo. Lady Carnarvon behielt die Konzession ihres verstorbenen Mannes im Tal der Könige bei, so dass Carter seine Arbeit fortsetzen konnte.

Carters sorgfältige Bewertung und Katalogisierung der Tausenden von Objekte im Grab dauerten fast zehn Jahre, die meisten wurden in das Ägyptische Museum in Kairo gebracht. Es gab mehrere Unterbrechungen in der Arbeit, darunter eine, die zwischen 1924 und 1925 fast ein Jahr dauerte, verursacht durch einen Streit darüber, was Carter als übermäßige Kontrolle der Ausgrabung durch den ägyptischen Antiquitätendienst ansah. Die ägyptischen Behörden stimmten schließlich zu, dass Carter die Freigabe des Grabes abschließen sollte. Dies dauerte bis 1929, wobei einige letzte Arbeiten bis Februar 1932 dauerten.

Trotz der Bedeutung seines archäologischen Fundes erhielt Carter keine Ehre von der Britische Regierung. 1926 erhielt er jedoch von König Fuad I. von Ägypten den Nilorden der dritten Klasse. Außerdem wurde ihm von der Yale University der Ehrendoktor der Wissenschaft und die Ehrenmitgliedschaft in der Real Academia de la Historia verliehen von Madrid, Spanien.

Carter schrieb während seiner Karriere eine Reihe von Büchern über Ägyptologie, darunter Five Years „Exploration at Thebes“, das 1912 gemeinsam mit Lord Carnarvon geschrieben wurde und deren frühe Ausgrabungen beschrieb, sowie drei Bücher. Band populärer Bericht über die Entdeckung und Ausgrabung von Tutanchamuns Grab. Er hielt auch eine Reihe illustrierter Vorträge über die Ausgrabung, darunter eine Tournee 1924 durch Großbritannien, Frankreich, Spanien und die Vereinigten Staaten. Diejenigen in New York City und anderen US-Städten wurden von einem großen und begeisterten Publikum besucht, was die amerikanische Ägyptomanie auslöste.